Po edykcie mediolańskim kończącym erę prześladowań chrześcijan w cesarstwie rzymskim podjął organizację kultu Bożego. Za jego pontyfikatu odbył się I sobór powszechny w Nicei (325). Wysłał tam swoich legatów, a następnie zatwierdził uchwały tegoż soboru. Za jego rządów wybudowano też dwie bazyliki rzymskie: św. Jana na Lateranie i św. Piotra w Watykanie, które papież uroczyście konsekrował. Odtąd każdą świątynię konsekrowano w podobny sposób. Podanie głosi, że to św. Sylwester I pozyskał dla wiary świętej matkę cesarza Konstantyna, św. Helenę. Zmarł w 335 r. Cieszy się czcią także na Wschodzie. Jego relikwie znajdują się w Nonantola koło Modeny. W Polsce z dniem świętego Sylwestra związanych jest wiele przysłów dotyczących pogody.